Principal auteur et compositeur de The Piper at the Gates of Dawn, le premier album du groupe, Barrett est à ses débuts l’un des chefs de file du psychédélisme anglais. Son addiction aux drogues dures et sa fragilité mentale vont toutefois assez vite remettre en question son rôle au sein de la formation. D’abord en retrait au moment de l’enregistrement de A Saucerful of Secrets, il est par la suite évincé définitivement, laissant les commandes du Floyd à Roger Water et David Gilmour qui, s’ils délaisseront le psychédélisme des débuts pour explorer un rock progressif à la froide sophistication, lui rendront toutefois hommage sur l’album ‘Wish you were here’ et soutiendront sa carrière solo. Une carrière qui, entre les prises d’acid quasi quotidiennes de Barrett et sa tendance à la schizophrénie, ne parviendra jamais à rencontrer le succès…
Auteur d’un dernier album en 1988, Barrett vivait depuis lors reclus, s’adonnant à sa passion pour le jardinage.